針對以上問題，北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊基于此前自主發展的材料基因組學研究發現，通過構建獨特無序的巖鹽表面結構提升鈷酸鋰表面電導率及表面結構穩定性(Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202218595)；通過引入表面到體相梯度無序結構提升極端脫鋰態和高壓態鈷酸鋰晶格應變的抗疲勞性(Adv. Mater., 2024, 36, 2405)；通過無序巖鹽與尖晶石相構筑的雙層表面結構提升了高壓下相變過程的均勻性與可逆性，并抑制了臺階狀表面結構衰減(Nano Energy, 2024, 125, 109537)；通過密實化的CEI結構構筑同時實現鈷酸鋰表界面結構穩定性以及增強且可逆的高壓相變過程(Adv. Mater., 2024, 36, 2408875)；通過氟代碳酸乙烯酯基電解液在鈷酸鋰表面構筑均勻且穩定的富含P-O組分CEI結構(Energy Environ. Sci., 2024, 17, 7944)。上述研究為高比能及長循環穩定的鈷酸鋰正極材料的設計和發展提供了重要理論指導和實踐基礎。
 

V4D4誘導鈷酸鋰界面電化學重構與調控機制
 

　　潘鋒團隊聯合清華大學柳明副教授團隊，從電化學界面原位重構的角度出發，通過在電解液中引入環狀有機硅氧烷添加劑2,4,6,8-四甲基-2,4,6,8-四乙烯基環四硅氧烷(V4D4)，并協同氟代碳酸乙烯酯(FEC)，成功構建了具有優異離子電導率和結構穩定性的界面固態電解質膜(CEI)層，顯著提升了LCO在4.55 V截止電壓下的循環穩定性和容量釋放能力(圖1)。機理研究表明，V4D4添加劑在電化學過程中與高脫鋰態鈷酸鋰表面形成原子尺度的界面鍵合與重構，不僅能有效原位清除有害物質HF/H?O，還能通過開環聚合反應構建富含硅基聚合物組分的CEI層。該界面層具有優異的離子電導率和顯著的去極化效應，使鈷酸鋰正極在4.55V高電壓下實現220mAhg-1的超高放電容量，同時展現出卓越的循環穩定性和相變可逆性(200圈97%的容量保持率)。相關研究成果以“Additive-regulated interface chemistry enables depolarization for ultra-high capacity LiCoO2”為題，發表于國際頂級能源期刊《先進材料》(Advanced Materials，DOI: 10.1002/adma.202504106, 影響因子26.8)上。
 

　　該工作在潘鋒、柳明和北京大學深圳研究生院博士后鄭國瑞(現為清華大學博士后)的共同指導下完成，鄭國瑞、北京大學深圳研究生院博士畢業生任恒宇(現為北京大學博雅博士后)、碩士畢業生邱際民為文章的共同第一作者。該工作得到了國家自然科學基金，電動汽車動力電池與材料國際聯合研究中心，廣東省新能源材料設計與計算重點實驗室，深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點實驗室以及廣東省自然科學基金的支持。